论文概览

传统体异质结有机太阳能电池(OSCs)的垂直相分布难以精确调控，限制了其光电转换效率(PCE)的进一步提升。顺序沉积法虽可构建伪平面异质结，但面临溶剂正交性要求高、界面形态不可控等挑战。东南大学姚惠峰团队创新设计具有选择性溶解性的二维共轭聚合物PBDB-tvt，通过长共轭侧链(tvt)修饰BDT单元，成功将其用作多功能中间层，构建顺序沉积混合器件，最终实现20.3%的效率突破。该研究以"A Multifunctional 2D-Conjugated BDT Polymer Interlayer Enables Over 20% Organic Solar Cells"为题发表于顶级期刊Advanced Materials。

(资料图片仅供参考)

技术亮点

1.分子结构精准设计：在BDT单元引入氯化烯硫基-乙烯基-噻吩(tvt)共轭侧链，提升能级、增强吸收，并赋予其在甲苯中不溶、在氯苯中可溶的选择性溶解特性。

2.中间层功能集成：PBDB-tvt作为中间层插入PEDOT:PSS与活性层之间，增强短波长(300–500 nm)光吸收，优化垂直相分布，提升电荷提取效率。

3.效率与稳定性协同提升：混合器件效率从17.5%提升至19.2%(二元)与20.3%(三元)，1600小时后仍保持90%初始效率，稳定性显著增强。

研究意义

✅效率突破：三元器件效率达20.3%，为顺序沉积法制备OSCs的最高值之一。

✅工艺兼容性强：选择性溶解特性使其适用于顺序沉积工艺，兼容大面积制备。

✅优异的普适性：在PM6:BTP-eC9、PM6:BO-4Cl等多种体系中均验证有效，具备广泛适用性。

深度精读

该图展示了PBDB-tvt的分子几何构型、静电势分布以及关键材料的光物理性质。通过DFT计算揭示了PBDB-tvt具有增强的骨架平面性和电荷离域特性，其能级位置(HOMO: -4.90 eV)与主体给体PBQx-TF良好匹配，有利于空穴传输。紫外吸收光谱显示PBDB-tvt在短波长区(300-500 nm)具有显著吸收，与主体材料形成互补，而GIWAXS分析表明其具有更紧密的π-π堆叠(面朝取向)和更长的相干长度，为高效电荷传输奠定了基础。

此图系统比较了基于PBDB-tvt中间层的SD-hybrid器件与对照BHJ器件的性能差异。中间层的引入使二元器件的效率从17.5%提升至19.2%，主要归因于短路电流密度(Jsc)和填充因子(FF)的同步提高。EQE谱在300-850 nm范围内均得到增强，验证了中间层对光吸收和电荷收集的双重优化。该策略在多种二元/三元体系中均适用，最高效率达20.3%，且器件在1600小时老化后仍保持90%以上的初始效率，显示出优异的操作稳定性。

通过SCLC、光强依赖测试和瞬态光谱等手段，深入揭示了中间层对电荷行为的影响。SD-hybrid器件的空穴/电子迁移率提升至4.27×10⁻⁴/3.94×10⁻⁴ cm² V⁻¹ s⁻¹，且载流子平衡度(μh/μe=1.08)显著优化。TRPL和TAS分析表明中间层加速了激子解离(PBQx-TF GSB信号上升时间缩短至0.53 ps)并抑制了非辐射复合，使器件在获得高Jsc的同时保持低能量损失。

结合AFM、PSD分析和AFM-IR成像，阐明了中间层对活性层微观结构的调控作用。SD-hybrid薄膜表面粗糙度降低至1.68 nm，且相区尺寸增大至27.4 nm，表明更有序的相分离形貌。AFM-IR映射明确显示中间层诱导受体(eC9-2Cl)在薄膜表面富集，形成理想的给体-受体垂直梯度分布，接触角测试进一步证实中间层调节表面能至更接近受体的数值(24.59 mN m⁻¹)，为高效电荷提取提供关键界面环境。

结论展望

本研究通过合理分子设计，开发出具有选择性溶解特性的二维共轭聚合物PBDB-tvt，作为多功能中间层应用于顺序沉积混合器件，有效调控了活性层垂直相分布，增强了短波长光吸收，并显著提升了电荷传输与提取效率，最终实现了20.3%的高效率与优异稳定性。该策略为通过界面工程与形态调控进一步提升OSCs性能提供了新思路。

文献来源

M. Li, Y. Xu, W. Zhao, L. Jia, G. Wang, Z. Xie, D. Huang, W. Gong, T. Ju, Z. Chen, Y. Cui, X. Hao, J. Hou, H. Yao. A Multifunctional 2D-Conjugated BDT Polymer Interlayer Enables Over 20% Organic Solar Cells.Adv. Mater. 2025. e17145.